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Préparation, caractérisation et réactivité de l’acide 1-vanado-11-molybdo-phosphorique supporté sur des matériaux silicatés mésoporeux dans l’oxydation du propène - 04/08/12

Doi : 10.1016/j.crci.2012.06.003 
Siham Benadji a, , b , Pierre Eloy b, Alexandre Léonard c, d, Bao-Lian Su c, Chérifa Rabia a , Eric M. Gaigneaux b
a Laboratoire de chimie du gaz naturel, faculté de chimie, université des sciences et de la technologie Houari-Boumediene (USTHB), BP 32 El-Alia, 16111 Bab-Ezzouar, Alger, Algérie 
b Institute of condensed matter and nanosciences (IMCN), division molecules, solids and reactivity (MOST), Croix du Sud 2/17, université catholique de Louvain, 1348 Louvain-la-Neuve, Belgique 
c Laboratoire de chimie des matériaux inorganiques (CMI), ISIS, facultés universitaires Notre-Dame-de-la-Paix (FUNDP), 61, rue de Bruxelles, 5000 Namur, Belgique 
d Laboratoire de génie chimique, B6a, université de Liège, 4000 Liège, Belgique 

Auteur correspondant.

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Résumé

L’hétéropolyacide (HPA), H4PMo11VO40 a été supporté avec 30 % en poids par la méthode d’imprégnation sèche sur des matériaux mésoporeux de type HMS, CMI-1 et SBA-15. L’état du HPA et ceux des supports ont été examinés par physisorption d’azote, diffraction des rayons X, spectroscopies FT–IR, DRIFT et de photoémission X (XPS), analyse thermique (TG–ATD) et par microscopie électronique à balayage (MEB). L’effet du support sur le comportement catalytique de H4PMo11VO40 a été étudié dans l’oxydation du propène à 350°C. Il a été montré que la présence de H4PMo11VO40, modifie les propriétés texturales des matériaux mésoporeux (forte diminution de surface spécifique) sans détruire leur structure. L’interaction support-hétéropolyacide conduit à la formation d’espèces de surface (SiOH2+)(H3PMo11VO40) plus stables que les espèces H4PMo11VO40 et qui semblent être les sites actifs dans l’oxydation du propène.

Le texte complet de cet article est disponible en PDF.

Abstract

The H4PMo11VO40 heteropolyacid (HPA) was supported at 30wt.% by the dry impregnation method on HMS, CMI-1 and SBA-15 mesoporous materials. The state of the HPA and those of the supports were examined by nitrogen physisorption, X-ray diffraction, (DR) FT–IR and X-ray photoelectron spectroscopies, thermal analysis (TG–ATD) and scanning electron microscopy (SEM). The effect of support on the catalytic behavior of H4PMo11VO40 was studied in the propene oxidation at 350°C. It was shown that the presence of H4PMo11VO40, modifies the textural properties of mesoporous materials (decrease of surface area) without destroying their structure. The interaction support–heteropolyacid leads to the formation of (SiOH2+)(H3PMo11VO40) surface species more stable than H4PMo11VO40 species and that appear to be the active sites in the propene oxidation.

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Mots clés : Polyoxométallates, Catalyseurs supportés, Matériaux mésoporeux, Oxydation, Catalyse hétérogène

Keywords : Polyoxometalates, Supported catalysts, Mesoporous materials, Oxidation, Heterogeneous catalysis


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Vol 15 - N° 8

P. 658-668 - août 2012 Retour au numéro
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