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Understanding the impact of silicon compounds on metallic catalysts through experiments and multi-technical analysis - 12/07/16

Compréhension de l'impact de composés silicés sur des catalyseurs métalliques par une méthodologie couplant expérimentation et analyses multi-techniques

Doi : 10.1016/j.crci.2016.05.020 
Anne-Claire Dubreuil , Fabien Chainet, Rui Miguel de Sousa Bartolomeu, Filipe Manuel Marques Mota, Josselin Janvier, Charles-Philippe Lienemann
 IFP Énergies nouvelles, Rond-point de l'Échangeur de Solaize, BP 3, 69360 Solaize, France 

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Sous presse. Épreuves corrigées par l'auteur. Disponible en ligne depuis le Tuesday 12 July 2016
Cet article a été publié dans un numéro de la revue, cliquez ici pour y accéder

Abstract

The presence of silicon in petroleum products is a major issue due to its poisoning effect on catalysts. The aim of this work is to combine silicon speciation and poisoning tests. Cyclic siloxanes were the main silicon species found in petroleum products. Other silicon compounds, comprising reactive groups (hydroxy, methoxy and hydroperoxy), were also recovered but at trace levels using GC-ICP/MS. Five well-chosen silicon compounds were used to poison Pd/alumina catalysts. Only dimethoxydimethylsilane poisons Pd-catalysts while polydimethylsiloxane (PDMS) has no effect on their activities in buta-1,3-diene hydrogenation. Unexpectedly, triethylsilane, triethylsilanol and even octamethylcyclotetrasiloxane (D4) exhibit a promoting effect. An interpretation of the phenomena based on various characterizations is proposed.

Le texte complet de cet article est disponible en PDF.

Résumé

La présence de silicium dans les produits pétroliers est un problème majeur en raison de l'effet poison exercé par cet élément sur les catalyseurs. Le but de ce travail est de réaliser une spéciation du silicium et des tests d'empoisonnement associés. Les siloxanes cycliques sont les composés majoritaires retrouvés dans les produits pétroliers. D'autres molécules silicées, comprenant des groupements réactifs (hydroxy, méthoxy and hydropéroxy) ont également été caractérisées par GC-ICP/MS, mais à l'état de traces. L'impact du silicium sur l'activité en hydrogénation du buta-1,3-diene de catalyseurs Pd supportés sur alumine a été étudié au moyen de cinq espèces silicées choisies en accord avec les résultats de la spéciation. Seul le diméthoxydiméthylsilane a un effet poison. Le polydiméthylsiloxane (PDMS) ne montre aucun effet. De façon inattendue, le triéthylsilane, le triéthylsilanol et également l'octaméthylcyclotétrasiloxane (D4) montrent au contraire un effet promoteur. Une interprétation des phénomènes est proposée sur la base de différentes caractérisations.

Le texte complet de cet article est disponible en PDF.

Graphical abstract




Le texte complet de cet article est disponible en PDF.

Keywords : Silicon, Pd catalyst, Poison, Promoter, Buta-1,3-diene hydrogenation, Speciation, Octamethylcyclotetrasiloxane

Mots-clés : Silicium, Catalyseur au Pd, Poison, Promoteur, Hydrogénation du buta-1,3-diène, Spéciation, Octaméthylcyclotétrasiloxane


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